Tổng hợp và đánh giá khả năng xúc tác của vật liệu MCF biến tính sắt trong phản ứng oxi hóa phenol

Vật liệu MCF (Mesoporous cellular foam) được tổng hợp trong môi trường axit, sử dụng chất hoạt động bề mặt không ion Pluronic P123. Vật liệu Fe-MCF được tổng hợp bằng phương pháp tẩm. Vật liệu MCF, Fe-MCF có cấu trúc dạng lục lăng, hệ thống mao quản 3 chiều, là vật liệu mao quản trung bình với tính chất trật tự kém.
Nội dung trích xuất từ tài liệu:
Tổng hợp và đánh giá khả năng xúc tác của vật liệu MCF biến tính sắt trong phản ứng oxi hóa phenolNguyễn Thị Hồng HoaTạp chí KHOA HỌC & CÔNG NGHỆ185(09): 147 - 151TỔNG HỢP VÀ ĐÁNH GIÁ KHẢ NĂNG XÚC TÁC CỦA VẬT LIỆU MCF BIẾNTÍNH SẮT TRONG PHẢN ỨNG OXI HÓA PHENOLNguyễn Thị Hồng Hoa*Trường Đại học Khoa học - ĐH Thái NguyênTÓM TẮTVật liệu MCF (Mesoporous cellular foam) được tổng hợp trong môi trường axit, sử dụng chất hoạtđộng bề mặt không ion Pluronic P123. Vật liệu Fe-MCF được tổng hợp bằng phương pháp tẩm.Vật liệu MCF, Fe-MCF có cấu trúc dạng lục lăng, hệ thống mao quản 3 chiều, là vật liệu mao quảntrung bình với tính chất trật tự kém. Bản thân vật liệu MCF không có tác dụng xúc tác nhưng vớibề mặt riêng lớn nên có thể biến tính để gắn chất xúc tác lên vật liệu. Do đó, việc đưa sắt từ dạngmuối (xúc tác đồng thể) sang dạng biến tính trên vật liệu MCF. Kết quả thu được là một xúc tác dịthể có hoạt tính xúc tác cao với độ chuyển hóa phenol đạt 99,97% sau 90 phút. Fe-MCF có độ bềncao sau 2 lần xúc tác.Từ khóa: biến tính vật liệu, Fe-MCF, MCF, phenol, vật liệu mao quản trung bìnhMỞ ĐẦU*Phenol và các dẫn xuất của nó chiếm một vịtrí quan trọng trong công nghiệp hóa học.Phenol được dùng để điều chế nhiều dượcphẩm như aspirin, axit salicylic, metylsalicylate; phẩm nhuộm, chất dẻo (nhựabakelite), thuốc diệt nấm mốc (ortho- và paranitrophenol, o- và p-O2N-C6H4OH…). Phenolcó thể dùng trực tiếp làm chất sát trùng, tẩyuế…Đi đôi với quá trình sản xuất đó, hàngnăm trên thế giới đã thải ra một lương đángkể rác thải chứa phenol cũng như dẫn xuấtcủa phenol.Đối với con người, khi tiếp xúc với phenoltrong không khí có thể bị kích ứng đường hôhấp, đau đầu, cay mắt. Nếu tiếp xúc trực tiếpvới phenol ở nồng độ cao có thể gây bỏng da,tim đập loạn nhịp và có thể dẫn đến tử vong.Tình trạng bị kích ứng và ảnh hưởng cũngxảy ra tương tự đối với các loài động vật khitiếp xúc với phenol.Chính vì vậy, phenol có tác động rất lớn đếnmôi trường. Ô nhiễm nguồn nước do phenolvà các hợp chất hữu cơ độc hại là mối quantâm của các nhà khoa học và của toàn xã hội.Một trong những giải pháp tiềm năng để giảiquyết vấn đề này là sử dụng quá trình Fenton.Quá trình này tạo ra gốc hydroxyl (·OH) và*Tel: 0914 833436, Email: honghoakhtn@gmail.comgốc pehydroxyl (·OOH) từ sự phân hủy hidropeoxit (H2O2) bởi ion Fe2+ hoặc Fe3+ [1]. Để cóxúc tác dị thể phân hủy các hợp chất hữu cơ thìcần có vật liệu xốp, diện tích bề mặt lớn.Vật liệu MCF là vật liệu SiO2 mao quản trungbình (MQTB) có cấu trúc lục lăng với hệthông mao quản hai chiều, có các hốc maoquản với đường kính lên đến 40 nm được liênkết với nhau qua các cửa sổ có kích thướckhoảng 20 nm với độ trật tự thấp, diện tích bềmặt từ 500-1000 m2/g [2], [3]. Vật liệu MCFcó kích thước mao quản nano và tường maoquản dày nên được nghiên cứu nhiều tronglĩnh vực xúc tác [4].Trong nghiên cứu này, chúng tôi tổng hợpMCF, đặc trưng vật liệu, biến tính kim loạilên vật liệu để làm chất xúc tác xử lý môitrường có chứa phenol, đánh giá độ bền củaxúc tác sau 2 lần xúc tác.THỰC NGHIỆMTổng hợp vật liệuVật liệu MCF được tổng hợp từ các nguyênliệu sau: Nguồn silic tetraethylorthosilicat(TEOS) (C2H5O)4Si, (Đức); Chất hoạt độngbề mặt (HĐBM) P123 (EO20-PO70-EO20)(Đức); Dung dịch axit HCl 4M; H2O; ChấtphụgiaNH4FvàTMB(1,3,5trimethylbenzen). Thành phần mol của gel là:1TEOS : 0,0172P123 : 6,08HCl : 0,489TMB :147Nguyễn Thị Hồng HoaTạp chí KHOA HỌC & CÔNG NGHỆ201,8H2O. Quy trình tổng hợp được mô tả ởsơ đồ 1.Vật liệu MCF biến tính sắt được tổng hợptheo quy trình sau: 1 g MCF cho vào dungdịch chứa 0,1459 g FeCl3.6H2O để tạo thànhdạng quánh, để khô tự nhiên trong 1 ngàyđêm, sấy ở 115oC trong 2 giờ, được Fe-MCF.185(09): 147 - 151gian, mẫu được lấy ra một lần, mỗi lần lấy 5ml, lọc và tách chất xúc tác, xác định nồng độphenol.Độ chuyển hóa (%) được tính theo công thức sau:Độ chuyển hóa (%) =C0  C.100C0Trong đó:C0 là nồng độ ban đầu của phenol (g/L);C là nồng độ của phenol ở thời điểm nghiêncứu (g/L).KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬNPhổ XRD của các mẫu ở hình 1 cho thấy thấykhoảng cách d của pic nhiễu xạ chính ở góc2θ < 1, chứng tỏ sự có mặt của cấu trúc maoquản trung bình với tính chất kém trật tự củavật liệu MCF điển hình [2], [5]. Vật liệu MCFđược biến tính sắt không làm thay đổi cấutrúc của vật liệu.Sơ đồ 1. Quy trình tổng hợp MCFCác phương pháp đặc trưng mẫuPhổ nhiễu xạ Rơnghen (XRD) được ghi trênmáy Siemens D5000, ống phát tia bằngCuK, bước sóng  = 1,5406 Å, ghi ở nhiệtđộ phòng, góc quét 0,03 độ, bước quét 0,7 s;Ảnh SEM được đo trên máy SEM JSM5300LV; Ảnh TEM được đo trên máy PhilipsTecnai-10 microscope, độ phân giải kíchthước nguyên tử, điện áp 100 KV.(a)Đánh giá khả năng xúc tác xử lý phenoltrong môi trường nước của vật liệu MCF100 ml dung dịch phenol nồng độ 1 g/L chovào bình cầu 250 mL được nối với ống sinhhàn hồi lưu. Dung dịch được khuấy đều bằngmáy khuấy từ ở 70 oC. Sau đó 2 ml dung dịchH2O2 (30%, d = 1,11 g/ml) và tiếp theo 0,1 gvật liệu (MCF hoặc Fe-MCF) được cho vàobình cầu, tiếp tục khuấy. Sau một khoảng thời148(b)Hình 1. Phổ XRD của mẫu MCF (a) và Fe-MCF (b)Nguyễn Thị Hồng HoaTạp chí KHOA HỌC & CÔNG NGHỆẢnh TEM của mẫu MCF, Fe-MCF (hình 2)cho thấy vật liệu có kích thước hốc mao quảnkhoảng 20 nm với độ trật tự thấp đặc trưngcủa vật liệu MCF. Vật liệu có các kênh maoquản dạng hình chai, trong đó các hốc maoquản lớn liên kết với nhau qua các cửa sổ cókích thước nhỏ hơn. Sắt được biến tính vàovật liệu MCF không làm bị thay đổi cấu trúccủa MCF.185(09): 147 - 151Như vậy, vật liệu MCF tổng hợp được là vậtliệu mao quản trung bình, xốp thuận lợi chophân tán sắt trên bề mặt để tạo ra vật liệu FeMCF có khả năng xúc tác oxi hóa các chấthữu cơ độc hại. Vật liệu Fe-MCF tổng hợpđược là vật liệu mao quản trung bình, việcbiến tính sắt lên vật liệu MCF không làm thayđổi cấu trúc của vật liệu.Hình 4. Biểu diễn độ chuyển hóa phe ...