Nghiên cứu ảnh hưởng của nhiệt độ, tỷ lệ mol Ce/Fe đến sự hình thành pha oxit hỗn hợp CeO2-Fe2O3

Chuẩn bị các oxit hỗn hợp CeO2-Fe2O3 bằng phương pháp đốt sử dụng nitrat (IV) nitrat, sắt (III) nitrat và polyvinyl alcohol (PVA) được mô tả trong bài báo này. Ảnh hưởng của các thông số chuẩn bị cụ thể là, nung nhiệt độ, tỷ lệ mol Ce / Fe trên sự hình thành pha của oxit hỗn hợp CeO2-Fe2O3 đã được nghiên cứu. Chuẩn bị Bột oxit hỗn hợp CeO2-Fe2O3 được đặc trưng bởi nhiễu xạ tia X (XRD), Kính hiển vi điện tử quét (SEM) và phân tích diện tích bề mặt cụ thể từ dữ liệu hấp phụ N2 ở 77 K theo phương pháp Brunaure-Emmet-Teller (BET).
Nội dung trích xuất từ tài liệu:
Nghiên cứu ảnh hưởng của nhiệt độ, tỷ lệ mol Ce/Fe đến sự hình thành pha oxit hỗn hợp CeO2-Fe2O3 TẠP CHÍ HÓA HỌC 54(3) 265-268 THÁNG 6 NĂM 2016 DOI: 10.15625/0866-7144.2016-00302 NGHIÊN CỨU ẢNH HƯỞNG CỦA NHIỆT ĐỘ, TỶ LỆ MOL Ce/Fe ĐẾN SỰ HÌNH THÀNH PHA OXIT HỖN HỢP CeO2-Fe2O3 Đào Ngọc Nhiệm*, Đoàn Trung Dũng, Nguyễn Đức Văn, Phạm Ngọc Chức, Nguyễn Thị Hà Chi Viện Khoa học vật liệu, Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam Đến Tòa soạn 9-6-2014; Chấp nhận đăng 10-6-2016 Abstract The preparation of CeO2-Fe2O3 mixed oxides by combustion method using cerium(IV) nitrate, iron(III) nitrate and polyvinyl alcohol (PVA) was described in this paper. Effects of preparative parameters namely, calcination temperature, Ce/Fe molar ratio on the phase formation of CeO2–Fe2O3 mixed oxides were investigated. The prepared CeO2–Fe2O3 mixed oxides powders were characterized by X-ray Diffraction (XRD), Scanning Electron Microscopy (SEM) and specific surface area analysis from N2 adsorption data at 77 K by Brunaure-Emmet-Teller (BET) method. Samples synthesized under optimal conditions has an average crystalline size < 50 nm with large specific area of 68.9 m2/g. Keywords. CeO2–Fe2O3 mixed oxide, cerium(IV) nitrate, iron(III) nitrate, polyvinyl alcohol, combustion method. 1. MỞ ĐẦU Sắt oxit là một trong những oxit kim loại phổ biến và có nhiều ứng dụng rộng rãi trong thực tế. Sắt oxit có nhiều đặc tính hữu dụng như khả năng hấp phụ, xúc tác xử lý khí thải, chế tạo các vật liệu từ tính [1, 2].… Các đặc tính đó đã được các nhà khoa học quan tâm và nghiên cứu và đã thu được nhiều kết quả khả quan. Mặt khác CeO2 à oxit đất hiế được ứng ụng ộng ãi t ng nhiều ĩnh vực như: ứng ụng đ à chất tàng trữ oxi in năng ượng ặt t i vật iệu hu nh u ng c tác ử khí thải hấ thụ ti [3-6]. Với nhiều đặc tính tốt của sắt oxit, xeri oxit việc nghiên cứu chế tạo hỗn hợp hai oxit kim loại đã được nghiên cứu đ làm tăng khả năng ử lý khí thải [7] và tăng khả năng hấp phụ xử ôi t ư ng,…. Trong bài bài báo này chúng tôi tập trung nghiên cứu ảnh hưởng của nhiệt độ và tỷ lệ mol Ce/Fe tới quá trình hình thành pha oxit hỗn hợp CeO2-Fe2O3 bằng hương há đốt cháy gel PVA. Thiết b bao g m máy khuấy từ gia nhiệt IRE (Ý), tủ sấy M400 Đức), lò nung S 4800 (Mỹ) và một số dụng cụ thủy tinh. 2.2. Tổng hợp vật liệu PVA được hò t n và nước khuấy liên tục trên máy khuấy từ IRE ở nhiệt độ 80 oC u đó nh từ từ từng giọt dung d ch Fe(NO3)3 và Ce(NO3)4 với tỷ lệ mol kim loại C thích hợ H 2 (sở ĩ chọn pH này là vì trong quá trình thí nghiệm khi pH > 3 xảy ra hiện tượng đ ng kết tủa của sắt (III) và xeri (IV). Ngược lại ở pH < 1 xảy uá t ình it ư hản ứng với PVA làm cho tỷ lệ mol giữa kim loại/PVA không còn đ ng hợp thức. Mặt khác ở pH < 1 tiến hành thí nghiệm gây ăn òn không mong muốn cho các thiết b ). Sau 2 gi hệ g đ ng nhất àu đ nâu được tạ thành. G đ ấy trong tủ M 400 ở 100 o C trong 4 gi và nung trong lò S 4800 ở nhiệt độ thích hợp trong 2 gi . Các mẫu được đư đi hân tích thành phần h kích thước hạt. 2.3. Phương pháp nghiên cứu 2. THỰC NGHIỆM 2.1. Hóa chất, thiết bị Các hó chất g ung ch NO3)3, Ce(NO3)4, axit nitric HNO3, polyvinyl ancol (PVA), NH4OH đều có độ sạch phân tích. Giản đ nhiễu xạ ti Rơngh n của các mẫu chế tạ được ghi trên máy Siemens D–5000 (CHLB Đức), bức xạ CuKα với ước sóng λ  1,5406 Å. Giản đ phân tích nhiệt được ghi trên máy SETARAM (Pháp). ích thước hạt được ác đ nh ằng cách ghi ảnh trên kính hi n vi điện tử quét phát 265 Đào Ngọc Nhiệm và cộng sự TCHH, 54(3), 2016 t ư ng (Fe-SEM, S-4800, Hitachi, Nhật Bản). Diện tích bề mặt được đ ằng hương háp BET (Brunauer–Emmet–Teller) trên máy Quantachrome Instruments (Mỹ). 3. KẾT QUẢ THẢO LUẬN 3.1. Ảnh hưởng của nhiệt độ nung đến sự hình thành pha oxit hỗn hợp CeO2-Fe2O3 Đ nghiên cứu ảnh hưởng của nhiệt độ nung đến sự hình thành pha oxit hỗn hợp CeO2-Fe2O3. Mẫu được tiến hành tổng hợ như hần 2.2 sau khi gel đã được sấy ở 100 oC trong 4 gi được đ hân tích nhiệt vi sai với tốc độ 10 oC/phút ở ôi t ư ng không khí trên máy Labsys Evo 1600 của hãng Setaram. Kết quả phân tích nhiệt được th hiện ở hình 1. máy Siemens D–5000. Kết quả được th hiện ở hình 2. Trên giản đ nhiễu xạ Rơngh n hình 2 cho thấy, nhiệt độ nung ảnh hưởng lớn đến quá trình hình thành pha oxit hỗn hợp CeO2-Fe2O3. Ở nhiệt độ 100 oC vật liệu t n tại ở dạng vô đ nh hình, tiếp tục nâng nhiệt độ lên 450 oC mới bắt đầu hình thành pha đặc t ưng của tinh th CeO2. Đến nhiệt độ 550 oC ngoài pha tinh th đặc t ưng của tinh th CeO2 còn thấy bắt đầu hình thành pha tinh th của Fe2O3. Cả hai pha tinh th Fe2O3 và CeO2 được hình thành rõ rệt khi nâng nhiệt độ nung > 650 oC. Khi nhiệt độ nung ở 750 oC thu được h i h đặc t ưng Fe2O3 và CeO2 tương tự như ở nhiệt độ nung 650 oC nhưng có độ kết tinh tinh th của Fe2O3 tăng ên õ ệt. ◊ CeO2 * Fe2O3 Hình 2: Giản đ nhiễu xạ Rơngh n của các mẫu được nung ở các nhiệt độ khác nhau: (a) 100 oC; (b) 450 oC; (c) 550 oC; (d) 650 oC và (e) 750 oC Hình 1: Giản đ phân tích nh ...