Tính chất và hoạt tính của xúc tác Ni/CeO2 biến tính Cr2O3 trong reforming CH4 bằng CO2 và hơi nước

Xúc tác đóng vai trò quan trọng trong phản ứng reforming CH4 bằng CO2 và hơi nước. Bên cạnh việc giúp nâng cao độ chuyển hóa CH4, CO2, hạn chế phản ứng phụ, việc phát triển hệ xúc tác phù hợp được kỳ vọng có thể giảm được nhiệt độ phản ứng. Bài viết trình bày tính chất và hoạt tính của xúc tác Ni/CeO2 biến tính Cr2O3 trong reforming CH4 bằng CO2 và hơi nước.
Nội dung trích xuất từ tài liệu:
Tính chất và hoạt tính của xúc tác Ni/CeO2 biến tính Cr2O3 trong reforming CH4 bằng CO2 và hơi nước Vietnam Journal of Catalysis and Adsorption, 10 – issue 1 (2021) 104-108 Vietnam Journal of Catalysis and Adsorption Tạp chí xúc tác và hấp phụ Việt Nam http://chemeng.hust.edu.vn/jca/Tính chất và hoạt tính của xúc tác Ni/CeO2 biến tính Cr2O3 trong reforming CH4 bằngCO2 và hơi nướcCharacteristics and activity of Ni/CeO2 catalyst modified by Cr2O3 in combined steamand CO2 reforming of CH4Phan Hồng Phương1,2, Nguyễn Phụng Anh3, Trần Anh Huy1,2, Nguyễn Trí3,4, Lưu Cẩm Lộc1,2,3,4*1 Trường Đại học Bách Khoa (VNU-HCM), 268 Lý Thường Kiệt, Quận 10, TP.HCM2 Đại học Quốc gia TP.HCM, Phường Linh Trung, Quận Thủ Đức, TP.HCM3 Viện Công nghệ Hóa học (VAST), 01 Mạc Đĩnh Chi, Quận 1, TP.HCM4 Học viện Khoa học và Công nghệ (VAST), 18 Hoàng Quốc Việt, Quận Cầu Giấy, Hà Nội* Email: lcloc@ict.vast.vn Hội thảo khoa học “Vật liệu tiên tiến ứng dụng trong xúc tác Hấp phụ và năng lượng” – Huế 2020ARTICLE INFO ABSTRACTReceived: 27/8/2020 A series of 10%wtNiO/CeO2-nanorod catalyst without and with Cr2O3Accepted: 20/12/2020 additive was prepared by simultaneous impregnation method. Several techniques, including N2 physisorption measurements, X-ray powderKeywords: diffraction (XRD), temperature-programmed reduction using H2 (H2-CeO2 nanorods, Nickel catalyst, TPR), CO2 temperature-programmed desorption (CO2-TPD), scanningCr2O3 additive, combined steam and electron microscope (SEM) and transmission electron microscopy (TEM)CO2 reforming of CH4 were used to investigate catalysts’ physico-chemical properties. The activity of the catalysts in combined steam and CO2 reforming of CH4 (BRM) was investigated at temperature range of 550−800 °C. The results showed that 10%NiO0.1%Cr2O3/CeO2 catalyst had the best catalytic performance due to a better reducibility and basicity. At 700 °C and CH4:CO2:H2O molar ratio in feed stream of 3:1.2:2.4, both conversion of CH4 and CO2 on this catalyst reached 98.5%.Giới thiệu chung việc sử dụng các phụ gia để tạo các hệ xúc tác lưỡng tâm kim loại được quan tâm nghiên cứu với kỳ vọng khắcXúc tác đóng vai trò quan trọng trong phản ứng phục những khuyết điểm của từng kim loại thành phần.reforming CH4 bằng CO2 và hơi nước. Bên cạnh việc giúpnâng cao độ chuyển hóa CH4, CO2, hạn chế phản ứng Nhiều phụ gia đã được sử dụng cho hệ xúc tác Ni/chấtphụ, việc phát triển hệ xúc tác phù hợp được kỳ vọng có mang. Hệ xúc tác Co-Ni/TiO2 đã được nghiên cứu chothể giảm được nhiệt độ phản ứng. Kim loại Ni đã cho phản ứng reforming khô CH4 với mục đích xác định tỉ lệthấy hoạt tính tốt khi được dùng làm pha hoạt động cho Co/Ni thích hợp để xúc tác có hoạt tính và độ ổn định tốtphản ứng reforming CH4. Tuy nhiên, quá trình tạo cốc và nhất [1]. So với xúc tác Ni/TiO2 và Co/TiO2, Co-Ni/TiO2 dễthiêu kết ở nhiệt độ phản ứng cao diễn ra nghiêm trọng, khử hơn với nhiệt độ khử thấp hơn. Xúc tácdẫn đến giảm hoạt tính xúc tác. Nhiều biện pháp đã 10%CoOx/TiO2 cho thấy hoạt tính thấp và giảm hoạt tínhđược sử dụng nhằm hạn chế nhược điểm này. Trong đó, nhanh trong phản ứng, thêm 10% NiO vào xúc tác này đã https://doi.org/10.51316/jca.2021.017 104 Vietnam Journal of Catalysis and Adsorption, 10 – issue 1 (2021) 104-108khắc phục được các nhược điểm trên, do ngăn chặn lượng dòng tổng 6 L/h, tỷ lệ mol CH4:CO2:H2O trongđược sự oxi hóa Co thành oxit kim loại. dòng nhập liệu là 3:1,2:2,4.Việc bổ sung Pt vào xúc tác Ni/Al2O3 đã hạn chế được Các xúc tác sau khi điều chế được khảo sát các tínhnhững khuyết điểm của xúc tác này trong phản ứng chất lý-hóa như: thành phần pha (XRD), hình thái bềbireforming (BRM). Phụ gia Pt làm giảm mạnh kích mặt (SEM và TEM), diện tích bề mặt riêng và đườngthước hạt Ni. Nhờ đó, tăng phân tán Ni và giảm tạo kính lỗ xốp (BET) bằng phương pháp hấp phụ đẳngcốc trong phản ứng reforming CH4. Bên cạnh đó, Pt nhiệt N2 ở 77 K, khử theo chương trình nhiệt độ (H2-giúp xúc tác Ni/Al2O3 dễ khử hơn, thể hiện qua nhiệt TPR) bằng dòng 10% H2/N2 từ nhiệt độ phòng đến 900độ khử cực đại của các đỉnh khử giảm và diện tích của °C với tốc độ gia nhiệt 10 °C/phút và hấp phụ - giảivùng khử ở nhiệt độ thấp cao hơn [2]. hấp CO2 theo chương trình nhiệt độ (CO2-TPD).F. Menegazzo [3] cho thấy xúc tác Ni-Pd/ZrO2 vượttrội hơn so với xúc tác Ni/ZrO2. Xúc tác lưỡng kim này Kết quả và thảo luậncó khả năng khử cao hơn so với xúc tác đơn kim loạiNi. Ngoài ra, xúc tác Ni-Pd/ZrO2 có khả năng hạn chếhình thành cốc đáng kể so với xúc tác Ni/ZrO2.Trong nghiên cứu trước đây của chúng tôi, xúc tác10%NiO mang trên CeO2 dạng thanh (Ni/Ce) có hoạttính cao và độ bền tốt trong phản ứng reforming CH 4 ...